Początki metody TDCR

W 1978 r. w Instytucie Badań Jądrowych w Świerku, dr inż. Krzysztof Pochwalski opracował bezwzględną metodę potrójno-podwójnych koincydencji TDCR (Triple to Double Coincidence Ratio) przeznaczoną do pomiaru aktywności radionuklidów¹ emitujących jedynie promieniowanie β („czystych” β-emiterów, np. ³H, _¹⁴C, ⁶³Ni), trudnych do pomiaru innymi metodami. Zbudował układ pomiarowy z detektorem zawierającym trzy fotopowielacze pracujące w koincydencji², w którym zastosowana została technika LSC (Rys. 1) [1]. Technika ta polega na przygotowaniu próbki do pomiaru przez zmieszanie roztworu radioaktywnego z ciekłym koktajlem scyntylacyjnym³ w butelce szklanej (Rys. 5) i rejestracji powstających scyntylacji przez fotopowielacze układu detekcyjnego. Elektroniczne systemy koincydencyjne umożliwiały efektywną eliminację impulsów nie pochodzących od rozpadów promieniotwórczych [2, 3].
Stosowane wcześniej metody pomiarów aktywności β-emiterów wymagały użycia wzorców lub kłopotliwych metod ekstrapolacyjnych i wprowadzania poprawek. W 1982 r. K. Pochwalski zaimplementował metodę TDCR w Laboratoire National Henri Becquerel (LNHB) w Saclay we Francji, gdzie z powodzeniem była ona dalej rozwijana przez Philippa Cassette i Roberta Vatin [4].

Istota metody TDCR

Istotą metody TDCR jest pomiar oparty na równoczesnym zliczaniu częstości rejestracji dwóch strumieni impulsów detektora: impulsów koincydencji potrójnych, N_T, oraz sumy trzech koincydencji podwójnych, N_D. Częstości te są rejestrowane z dwoma różnymi wydajnościami, ale pozostają ze sobą w stałym stosunku K = N_T/N_D, który jest parametrem eksperymentalnym będącym miarą wydajności pomiaru. Im wyższa jest wydajność detekcji, ε, tym wyższe są wydajności zliczeń, a ich stosunek K jest bliższy jedności. Aktywność jest obliczana ze wzoru A = N_D/ε_D(K).

W 1988 r. dr Ryszard Broda opracował teoretyczny model obliczania wydajności detekcji ε(K) oparty na statystycznym opisie zjawisk w detektorze z trzema fotopowielaczami i ciekłym scyntylatorem [5]. W modelu tym uwzględniane jest teoretyczne widmo promieniotwórcze danego radionuklidu. Funkcja ε(K) jest nieliniowa i dla niektórych radionuklidów ma dość skomplikowaną postać (Rys. 2).

Rozwój metody TDCR

Metoda TDCR spotkała się z szerokim zainteresowaniem w laboratoriach metrologicznych w świecie i stała się jedną z podstawowych metod pomiarów aktywności radionuklidów. Jej rozwój przez ponad 40 lat zaowocował skonstruowaniem układów pomiarowych TDCR w ponad 30 ośrodkach metrologicznych w 25 krajach (Rys. 3). Została zastosowana do pomiarów aktywności około 50 różnych radionuklidów, nie tylko „czystych” β-emiterów. Nastąpił istotny rozwój układów elektronicznych dla detektora TDCR, w których udoskonalono sposób rejestracji impulsów pochodzących od rozpadów promieniotwórczych w mierzonej próbce [6].

W Turku w Finlandii, w firmie HIDEX Oy, został opracowany komercyjny licznik HIDEX 300SL do pomiarów metodą TDCR (Rys 4). W ostatnich latach w układach pomiarowych TDCR zastosowano platformę cyfrową opartą na modułach FPGA (Field-Programable Gate Array), umożliwiającą wygodną analizę danych. Konstruowane są miniaturowe, przenośne liczniki TDCR [7] umożliwiające pomiary aktywności radionuklidów o krótkim czasie połowicznego rozpadu w miejscach, gdzie są one wytwarzane (Rys. 5). Istnieją systemy pomiarowe, w których detektor potrójny TDCR jest połączony z licznikiem scyntylacyjnym zawierającym kryształ NaI(Tl) rejestrującym promieniowanie γ, co umożliwia skuteczne pomiary aktywności radionuklidów emitujących promieniowanie β i γ [8, 9].

Metoda TDCR w pomiarach wzorcowych

System pomiarowy TDCR jest obecnie elementem Państwowego Wzorca Jednostki Miary Aktywności Promieniotwórczej Radionuklidów w Polsce, ustanowionego przez Prezesa Głównego Urzędu Miar. Wzorzec ten jest utrzymywany w Laboratorium Wzorców Radioaktywności w NCBJ OR POLATOM w Świerku. Metoda TDCR jest stosowana w pomiarach porównawczych w Systemie Referencyjnym (ESIR) w Międzynarodowym Biurze Miar i Wag (BIPM) w Sèvres we Francji.

Wytwarzanie izotopów promieniotwórczych (radioizotopów, radionuklidów) w NCBJ OR POLATOM na potrzeby nauki, medycyny nuklearnej, przemysłu i ochrony środowiska wymaga ich kontroli metrologicznej, a m.in. pomiaru aktywności substancji promieniotwórczych, czyli określenia liczby rozpadów jąder atomowych w próbce w jednostce czasu. Od kilkudziesięciu lat rozwijane są w ośrodkach metrologicznych na świecie różne metody pomiaru aktywności radionuklidów, bezwzględne i względne (z użyciem wzorców).

Radionuklidy, zależnie od swego schematu rozpadu, emitują różnorodne promieniowanie jonizujące: α, β, neutrony, fotony γ i X, elektrony konwersji wewnętrznej i elektrony Augera. Oddziaływanie tego promieniowania z materią wywołuje impulsy, które mogą być rejestrowane przez detektory gazowe, ciekłe lub stałe o różnych charakterystykach. Wybór detektora i metody pomiarowej dla konkretnego problemu wymaga dobrego rozumienia własności promieniowania jądrowego i mechanizmu jego oddziaływania z materią oraz znajomości schematu rozpadu promieniotwórczego danego radionuklidu [10].

Bibliografia

[1]   Broda R., Cassette P., Kossert K., 2007. Radionuclide metrology using liquid scintillation counting. Metrologia, 44, S36-S52.

[2]   Pochwalski K., Radoszewski T., 1979. Disintegration rate determination by liquid scintillation counting using the triple to double coincidence ratio (TDCR) method. Report, Institute of Nuclear Research, INR 1848/OPiDI/E/A, Warsaw.

[3]   Broda, R., 2003. A review of the triple-to-double coincidence ratio (TDCR) method for standardizing radionuclides. Appl. Radiat. Isot., 58, 585-594.

[4]   Cassette Ph., Vatin R., 1992. Experimental evaluation of TDCR models for the 3 PM liquid scintillation counter. Nucl. Instr. Meth., A 312, 95-99.

[5]   Broda R., Pochwalski K., Radoszewski T., 1988. Calculation of liquid-scintillation detector efficiency. Appl. Radiat. Isot., 39, 159-164.

[6]   Bouchard J., Cassette P., 2000. MAC3: an electronic module for the processing of pulses delivered by a three photomultiplier liquid scintillation counting system. Appl. Radiat. Isot., 52, 669-672.

[7]   Sabot B., Dutsev Ch., Cassette Ph., Mitev K., 2022. Performance of portable TDCR systems developed at LNE-LNHB. Nucl. Instr. Meth. Phys. Res., 1034, 166721.

[8]   Bobin Ch., Bouchard J., 2006. A 4ð(LS) β-γ coincidence system using a TDCR apparatus in the β-channel. Appl. Radiat. Isot., 64, 124-130.

[9]   Ziemek T., Jęczmieniowski A., Cacko D., Broda R., Lech E., 2016. A new 4π (LS)-γ coincidence counter at NCBJ RC POLATOM with TDCR detector in the beta channel. Appl. Radiat. Isot., 109, 290-295.

[10] Handbook of radioactivity analysis. Ed.: M.F. L’Annunziata. Acad. Press, Amsterdam, Boston, Heildelberg, London, New York, Oxford, Paris, San diego, San Francisco, Sydney, Tokyo. 2012.

¹Radionuklidy (izotopy promieniotwórcze, radioizotopy) są to odmiany pierwiastków (izotopy), których jądra atomowe są niestabilne i samorzutnie ulegają przemianie promieniotwórczej, w wyniku której powstają inne jądra atomowe i emitowane są cząstki elementarne, a także uwalniana jest energia w postaci energii kinetycznej produktów przemiany oraz przeważnie (choć nie zawsze) emitowane jest promieniowanie gamma [https://pl.wikipedia.org/wiki/Encyklopedia_PWN_(internetowa)].

²Koincydencja w technice rejestracji cząstek jonizujących oznacza jednoczesne pojawienie się impulsów elektrycznych w dwóch (lub więcej) detektorach cząstek w ciągu określonego czasu (rzędu ns), zwanego czasem rozdzielczym układu.

³Scyntylator jest substancją emitującą światło pod wpływem promieniowania jonizującego. Ciekły koktajl scyntylacyjny (ciekły scyntylator) jest mieszaniną organicznego rozpuszczalnika, scyntylatora zasadniczego i przesuwacza widma [1].